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山东大学陈代荣教授:电纺a-WO3/PAN纳米纤维膜用

生物医学    2021-09-18 16:53

含有金属污染物的废水对人类健康的具有极大的负面影响。同时,废水中的金属污染物是宝贵的资源,从废水中去除/回收对环境保护和可持续发展至关重要。然而,目前的技术不能满足从废水中高浓度去除/回收超低浓度金属离子的要求。

近日,山东大学陈代荣教授团队研究者通过电纺将非晶-WO3(a-WO3)结合到聚合物纳米纤维中得到纳米纤维膜(NFM)。通过太阳光照射,NFM转变为蓝色状态。将其放在含有金属离子的溶液中,水中的金属化合物被还原并均匀快速地沉积在纳米纤维的表面。更有趣的是,金属还原/沉积过程抑制了金属离子的解吸,并且带负电的NFM和金属离子之间的强静电吸引力使NFM在从水中去除微量金属离子方面非常有效。研究表明,通过将NFM浸入水中,金属浓度在一小时内在ppb水平下降了两到四个数量级。这样的NFM实现了ppb水平的金属去除,而无需通过复杂的过滤膜泵送水,是当前水净化系统的有益补充。此外,NFM可用于贵金属回收。从水中去除的贵金属被自发地还原并作为元素金属纳米颗粒沉积在NFM上,其可以容易地分离和再循环,将金属污染物转化为有价值的材料。这些NFM成本低、环境友好、易于大规模生产。因此,它们在有毒金属废水中具有快速、高效去除和回收贵金属的巨大潜力。


图1:静电纺丝制备a-WO3/聚合物纳米纤维膜的示意图以及含金属水的金属还原/沉积过程。


图2 NFM上的银还原/沉积。(a)照片显示NFM的颜色变化 。左:原始膜。中间:在太阳光照射下5分钟膜变为蓝色。右:一旦浸入0.1MAgNO3溶液,膜变黑。(b)在AgNO 3溶液中浸渍之前(红色)和之后(蓝色)的NFM的XRD图案。(c和d) Ag沉积后纳米纤维形态的SEM图像。(e)Ag沉积NFM的SEM图像和相应的W和Ag元素分布。(f)通过(e)中的黄线进行线扫描SEM确定NFM的Ag分布。(g)NFM上的Ag沉积随时间变化趋势。(h-k)显示(g)中的照片相应的形态变化的SEM图像。


图3 用不同金属化合物沉积后纳米纤维膜的SEM图像和XRD图谱。沉积的金属化合物是:(a)Au,(b)Pt,(c)Au/Ag合金,(d)Pt/Ag合金,(e)CuCl,(f)HgCl,(g)无定形氧化铬(a-CrOx)和(h)Pb(NO3)2


图4 (a)将0.1g NFM添加到不同金属污染水前(红色条形)和之后(蓝色条形)对比。(b)在不同的金属污染水(每个1L)中加入0.05g NFM后金属浓度随时间的变化ppb级别。(c)在相同的NFM净化之前和之后,在ppb水平连续5个循环浓缩汞污染水没有膜再生。(d)同时从废水中去除四种金属污染物。


图5 金属还原/沉积机制的示意图。左侧部分表明通过光激发氧化聚合物a-WO3和还原质子-电子双嵌入a-WO3的形成。一旦与金属污染水接触,电子释放到纳米纤维/水界面,质子扩散到电解质中,还原的a-WO3被氧化。该中间部分显示了三种类型的金属还原/沉积过程。右边部分显示了a-WO3和金属的氧化还原化合物电位。