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深圳大学何传新&佐治亚理工林志群:多级孔复合

能源环保    2021-09-18 17:02

CO2是最主要的温室气体之一,同时也是一种廉价无毒、来源广泛的C1资源。使用电化学方法还原CO2(CO2RR),不但具有环保价值,还可以获得具有一定经济价值的化学产品,因而受到越来越多的关注。电化学还原CO2,特别是对于潜在的工业规模应用,在很大程度上依赖于稳定,可回收和可持续的催化剂。并且这些催化剂可以在大电流密度(>100 mA cm-2)下维持良好的性能。在已有的报道中,金属(如Ag,Pd,Au,Co)及其衍生物是最常用的CO2RR催化剂。然而,这些传统的金属基催化剂仍存在一些不可避免的问题,例如成本相对高,在水溶液中稳定性差以及潜在的环境污染。

近期,深圳大学何传新教授&佐治亚理工林志群教授通过静电纺丝的方法,合成了一系列氮硫共掺杂的,具有微孔大孔等多级孔结构的碳纳米纤维(NSHCF)薄膜。该薄膜可作为高效、无金属的电催化剂,用于水溶液体系CO2RR。这是一种使用较为简单的方法,一次性可以制备400 cm-2 NSHCF薄膜。该薄膜具有良好的导电性以及柔韧性,可直接作为阴极,用于电化学CO2还原反应。NSHCF900催化剂用于CO2RR时,可以获得94%法拉第效率的CO。同时其电流密度可以达到-103mA cm-2,这是目前无金属CO2RR催化剂报道的最佳结果。通过对比实验和DFT理论计算,我们推断掺杂的氮硫杂原子,可以有效地降低*COOH中间体的吉布斯自由能,进而产生较高的CO法拉第效率。此外,NSHCF的多级孔结构能够产生更多的有效活性位点,形成超高的CO2RR电流密度。


图1.(a)NSHCF的合成路线。(b)柔性NSHCF900膜的照片。(c)低和(d)高分辨率NSHCF900的FE-SEM图。(e-f)NSHCF900的HR-TEM图。(g)单根NSHCF900纳米纤维的EDX图。


图2. NSHCF900(a)和NSCF900(b)的N2吸附等温线与孔径分布图。四个样品的XRD(c)和拉曼(d)图谱。NSHCF900的N 1s(e)和S 2p(f)XPS图谱。


图3.(a)NSHCF900催化剂在CO2和N2氛围下的LSV曲线。(b)不同催化剂在CO2氛围下的LSV曲线。(c)NSHCF900催化剂用于CO2RR的CO和H2的法拉第效率。(d)在-0.3至-1.1 VRHE阴极电位下,还原产物CO的法拉第效率。在-0.7 VRHE阴极电位下的稳定性(e)和(f)重复使用性测试。


图4.(a)不同催化剂Tafel曲线对比图。(b)N掺杂和N,S共掺杂石墨烯结构中的吉布斯自由能图。不同催化剂的双层电容(c)和CO2吸附能力(d)对比图。