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天津工业大学陈英波:PVP-UiO-66-NH2负载PAN纳米纤维膜的制备及其在含油乳化废水净化中的应用

学术动态    2022-07-11 15:50

DOI: 10.1016/j.seppur.2022.121514

 

含油乳液污染严重危害生态环境和人类健康,解决含油乳液污染问题刻不容缓。在膜分离技术中,金属有机骨架(MOFs)被广泛用于提高膜表面的润湿性和分离效率。在此,研究者将静电纺丝技术与MOF出色的润湿性能相结合,以提高含油乳液的分离性能。PVP链成功接枝在UiO-66-NH2的Zr-O簇上,从而制备出PVP-UiO-66-NH2纳米粒子,然后将其负载在PAN纳米纤维基底上,该基材由连续静电纺丝-电喷雾工艺制备的微球/细纤维组成。结果表明,负载0.5wt%PVP-UiO-66-NH2的PAN纳米纤维基材对不同类型的水包油表面活性剂稳定乳液(对于正己烷-水乳液,TOC=11.6mg/L,R=99.2%,FRR=94.4%)具有最佳的分离效率和稳定的防污能力。因此,本研究构建的纳米纤维膜是有效分离含油乳液的理想选择。

 

图1.(a):PVP-UiO-66-NH2颗粒制备示意图;(b):PVP-UiO-66-NH2/PAN NFMs的结构示意图。

 

图2.(a1,a2):PVP-UiO-66-NH2的TEM图;(b1,b2):UiO-66-NH2的TEM照片;(c):PVP-UiO-66-NH2和UiO-66-NH2的FTIR光谱比较;(d):XRD光谱比较;(e)XPS C1s光谱比较。

 

图3.(a):PVP-UiO-66-NH2(77K)的N2吸附-解吸曲线;(b):孔径分布曲线。

 

图4.由(a)1wt%、(b)3wt%、(c)5wt%和(d)7wt%不同浓度的PAN稀释溶液制备的PAN基材表面的SEM图像。

 

图5.具有不同PVP-UiO-66-NH2含量的NFMs的SEM照片:(a)0%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(b)0.1%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(c)0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(d)1.0%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(e)2.0%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(f)2.0%PVP-UiO-66-NH2/PAN的放大SEM。

 

图6.(a):0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN表面的颗粒分布;(b):通过EDX获取0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN表面上的C元素分布;(c):通过EDX获取0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN表面上的Zr元素分布;(d):通过TEM获取0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN表面细纤维上的颗粒分布。

 

图7.重建表面3D图像:(a)0%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(b)0.1%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(c)0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(d)1.0%PVP-UiO-66-NH2/PAN;(e)2.0%PVP-UiO-66-NH2/PAN。

 

图8.(a)PVP-UiO-66-NH2/PANs系列的孔径分布;(b)0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN在77K下的N2吸附-解吸曲线。

 

图9.(a)PVP-UiO-66-NH2/PANs系列的应力-应变曲线;(b)负载PVP-UiO-66-NH2前后NFM表面的FTIR光谱。

 

图10.(a)PVP-UiO-66-NH2/PANs系列的WCA和(b)UWOCA(四氯化碳,5μL);(c)不同PVP-UiO-66-NH2负载下NFMs的水下油前进角和后退角。

 

图11.(a):PVP-UiO-66-NH2/PANs系列对不同油剂制备的O/W SSEs(表面活性剂稳定乳液)的分离通量及对应的TOC含量;(b):PVP-UiO-66-NH2/PANs系列对不同油剂制备的O/W SSEs的通量恢复率;(c):PVP-UiO-66-NH2/PANs系列对不同O/W SSEs的长期稳定性测试;(d):PVP-UiO-66-NH2/PANs系列对不同油剂制备的O/W SSEs的循环分离通量和相应的TOC含量。

 

图12.PVP-UiO-66-NH2/PANs系列对O/W SSEs的分离机理示意图。

 

 

图13.分离前后(a)正己烷-水SSE、(b)石油醚-水SSE和(c)硅油-水SSE的光学显微镜照片,以及分离后0.5%PVP-UiO-66-NH2/PAN表面的SEM照片和水下油接触角照片。