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Nano Lett:微流控法纺制“外疏内密”的纤维素海绵-气凝胶纤维

学术动态    2022-06-10 16:21

 

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03943

 

物理化学双交联策略已广泛应用于制造高强韧、高取向再生纤维素水凝胶和膜等材料。近期,五邑大学叶冬冬等提出“流动辅助物理化学双交联”策略,在微流控芯片内实现纤维素溶液梯度分布,制备具有“外疏内密”结构特征的再生纤维素海绵-气凝胶纤维(CGFs),并应用于人体热阻隔织物。通过系统地调节和模拟芯片内的流动过程,作者制备出具有结构可调节、优异的韧性(26.20 MJ m-3)和超低热传导系数(0.023 W m-1 K-1)的CGFs。此外,CGFs和CGF织物在-20 ~ 80 ℃温度范围内表现出稳定的热阻隔性能。

图1.微流体纺丝系统中基于“流动辅助动态双交联策略”定制 CGF。 (a) CGF 制造示意图。通过设计微流控芯片,使纤维素溶液在芯片内依次经历三个流动过程:I)中心流内预交联纤维素溶液被剪切形成取向网络化结构;II)第一鞘层内纤维素溶剂垂直于中心流流道方向发生定向扩散,导致纤维素网络呈梯度分布(外疏内密);III)第二鞘层酸性溶液固定梯度结构,冷冻干燥后,制得外疏内密的纤维素海绵-气凝胶纤维(CGFs);(b)微流控芯片;(c) 计算流体动力学模拟微流控芯片内流动行为;(d) CGF照片;(e) CGF织物模型。

图2. 微流控芯片中流动辅助动态扩散过程。 (a, b) 计算流体动力学模拟芯片中的流动辅助动态扩散过程。流道被分成约 500 万个单位,每个单位面积为 0.02 × 0.02 μm2。研究了芯流(V1)和第一鞘流(V2)之间的相对流速对微流控芯片中混合相分布的影响,证明了使用动态扩散生产具有梯度孔隙率的全纤维素纤维的可行性; (c) 纤维素水凝胶纤维梯度结构的 3D 拉曼空间图像,以及水凝胶纤维中 C-H 拉伸强度 (2895 cm-1) 的 YZ、XZ 和 XY 平面的相应重建 2D 图像。成像区域:X、Y 和 Z 轴分别为 135 × 30 × 150 μm3。 (d)凝胶纤维自外而内一系列代表性拉曼光谱, 以及 (e) 三个特定区域的拉曼光谱 (标记为红色,绿色和蓝色箭头),表明纤维素在纤维中的不同分布。

图 3. 纺丝参数对 CGF 结构、物理性能和加工性能的影响。 (a) 表面形貌;(b)截面形貌。(c) CGF 加工窗口。 (d) 纺丝参数对纤维结构和纺丝稳定性的影响。T/D 是海绵层厚度 (T) 与纤维直径 (D) 的比值。 (e, f) 纺丝参数对湿态纤维和 CGF 力学性能的影响。(g) CGF纤维和织物优异柔韧性和结构稳定性。

图 4. CGF 纤维及织物热阻隔性能评价。 (a) CGFs 热阻隔机制示意图。 (b)多种再生纤维素纤维材料的热传导系数。 (c) 常用热阻隔材料的导热系数和力学性能比较图。 (d) 厚度对热阻隔性能的影响。CGF 束(0.1 mm)、四种商业纤维束(0.1 mm)(即纤维素、棉、竹和羊毛纤维)、CGF 织物I(长×宽×厚:26 mm × 24 mm× 0.3 mm)和 CGF 织物II(长 × 宽 × 厚:9.5 mm × 11.9 mm × 1.0 mm)升温过程 (-20~ 80℃) 的红外热成像图。(e) 五种纤维束与热台之间的绝对温差 (|ΔT|)。 (f)恒定升温速率下测量的五种纤维束的实时温度。 (g)不同热台温度下织物表面与热台间|ΔT|。 (h)循环升降温过程织物温度变化。 (i) CGF织物-I用于人体散热领域。 (j) 四类热阻隔材料综合性能比较图。