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东华大学闫建华:静电纺丝结合低成本自聚合由市售液体电解质制备新型准固态电解质

学术动态    2022-06-10 15:59

DOI: 10.1002/adfm.202201496

 

固体电解质被认为是替代液体电解质以构建更安全的电池的有效解决方案,但它们要么离子电导率低,要么接触欧姆阻抗大。在此,本文报道了一种在室温下由市售液体电解质(1,3-二氧环烷(DOL)、1,2-二甲氧基乙烷(DME)、双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)和LiPF6)在多孔聚酰亚胺纳米纤维薄膜中自聚合形成的具有高导电性和热机械稳定性的准固体电解质(QSE)。LiPF6引发DOL的开环反应,LiTFSI促进自聚合形成poly-DOL(PDOL),而DME增塑剂则使PDOL固化。另一方面,聚酰亚胺与PDOL有很强的亲和力,有利于形成稳定的QSE网络。因此,QSE薄膜表现出2.9×10-3S/cm的高室温离子电导率、31MPa的高机械强度和160℃的高耐热性。LiFePO4||QSE||Li电池具有约18.7mg/cm2的高正极负载,在0.5C的高电流密度下表现出优异的循环性能和稳定的电极/电解质界面,在室温下进行200次循环期间的容量保持率为91.8%。

 

图1.QSE薄膜的设计与合成。a)通过溶胶-凝胶静电纺丝以及随后的一步加热,可控制备PI NF薄膜。b)室温下DOL在多孔PI NF薄膜内的自聚合以及纳米纤维QSE薄膜的制备。c-e)PAA NF薄膜、PI NF薄膜和纳米纤维QSE薄膜的表面形态及数码照片。

 

图2.材料的物理性质和化学结构。a)PAA、PI和PIQSE薄膜的FTIR光谱。QSE薄膜和DOL溶剂中b)H和c)C的NMR光谱。d)PI NF薄膜的N2吸附-解吸等温线。e)PI NF薄膜的接触角测试。f)PIQSE薄膜的N2吸附-解吸等温线。g)PI和PIQSE薄膜的XPS光谱。h)PI NF薄膜的C1s XPS光谱。i)PIQSE薄膜的F1s XPS光谱。

 

图3.材料的热机械性能和电化学稳定性。a)PI NF、PP隔膜、PIQSE和PPQSE薄膜的应力-应变曲线。b)四种不同薄膜的TG曲线。c)PIQSE和PPQSE薄膜在50℃下2h、在120℃下2h以及在160℃下2h的热收缩行为。d)PILE、PIQSE和PPQSE薄膜在室温下的阻抗图。e)PILE和PIQSE电解质的LSV曲线。f)25℃下PIQSE在使用锂金属作为电极的块状电池中的计时电流分析曲线,阶跃电位为10mV。插图是极化前后的阻抗图。

 

图4.25℃下的电化学表征。a)循环前对称Li||PIQSE||Li和Li||PPQSE||Li电池的交流阻抗测量。b)对称电池在1mA/cm2电流密度下的恒电流循环曲线。c)运行500小时后对称电池的交流阻抗测量值。500小时后含d)PPQSE和e)PIQSE的对称电池中Li负极的表面形态变化。f)以LiFePO4为正极的准SSLBs的倍率性能。g)配备LiFePO4正极的准SSLBs在0.5C下的长期循环性能。h)LiFePO4||PIQSE||Li电池在不同循环下的电压曲线。