400-823-0080
info@biofabrication.cn     
当前位置: 主页 > 动态资讯 > 学术动态 > 苏州大学张亮&中国科学院大学孙丹:Fe单原子修饰多孔碳纳米纤维的制备及其在锂硫电池自支撑无粘合剂硫正极中的应用

苏州大学张亮&中国科学院大学孙丹:Fe单原子修饰多孔碳纳米纤维的制备及其在锂硫电池自支撑无粘合剂硫正极中的应用

学术动态    2022-06-08 16:34

DOI: 10.1039/d2ta01936a

 

合理设计硫主体材料以协同多硫化锂(LiPSs)的保留和催化作用,对于实现锂硫(Li-S)电池的高效硫电化学具有重要意义。在此,研究者通过静电纺丝精心设计了Fe单原子修饰多孔碳纳米纤维(FeSA-PCNF),以构建用于Li-S电池的自支撑无粘合剂正极。FeSA-PCNF具有相互连接的纤维网络和分层多孔结构,其独特的结构保证了LiPS转化的快速电荷转移动力学以及丰富的活性界面。此外,嵌入多孔碳纳米纤维中的高活性FeN4部分和周围的石墨N掺杂剂确保了对LiPSs的强化学吸附和优异的电催化转化。因此,用FeSA-PCNF组装的Li-S电池表现出优异的电化学性能,在5C时具有791mAh/g的高倍率性能,在2C下循环500次后,每个循环的容量衰减率为0.048%。更鼓舞人心的是,在5μl/mg的较低电解质/硫比下,经50次循环后,面积容量高达11.1mAh/cm2,超高硫负载为17mg/cm2。总体而言,这项工作为合理设计实用且高性能的锂硫电池自支撑无粘合剂正极提供了一种很有前景的策略。

 

图1.(a)FeSA-PCNF的制备过程示意图。(b,c)FeSA-PCNF的SEM图像。(b)的插图为自支撑柔性FeSA-PCNF的照片。(d,e)FeSA-PCNF的TEM图像。(f)FeSA-PCNF的HRTEM图像。(g)FeSA-PCNF的元素映射图像。

 

图2.(a)FeSA-PCNF的N2吸附-解吸等温线。插图显示了相应的孔径分布曲线。(b)FeSA-PCNF、PCNF、CNF和FeN-C的拉曼光谱。(c)FeSA-PCNF的N1s XPS。(d)不同样品中不同N物种的相对比例。(e)FeSA-PCNF、Fe2O3和Fe箔的Fe K-edge XANES光谱。(f)不同样品的Fe K-edge FT-EXAFS光谱。(g)FeSA-PCNF的Fe K-edge FT-EXAFS光谱和相应的拟合曲线。插图显示了FeN4结构模型。蓝色、灰色、红色和绿色球分别表示N、C、Fe和O原子。(h)FeSA-PCNF、Fe2O3和Fe箔的小波变换图。

 

图3.(a)Li2S4在不同表面上的优化键合几何结构和吸附能。(b)FeN4、FeN4-1N和FeN4-2N的Fe3d DOS剖面。(c)LiPSs经FeSA-PCNF、PCNF和CNF吸附前后的紫外可见光谱和光学图像(插图)。(d)Li2S6和Li2S6 FeSA-PCNF的S2p XPS光谱。(e)扫描速率为1mV/s时对称电池的CV曲线。(f)不同正极在1mV/s下的CV曲线。(g)以1-5mV/s的扫描速率测量的正极峰值电流斜率与扫描速率平方根的关系。(h)不同主体材料的EIS曲线以及相应的等效电路。

 

图4.(a)用FeSA-PCNF、PCNF和CNF正极组装的Li-S电池的倍率性能。(b)FeSA-PCNF正极在不同倍率下的恒电流充放电曲线。(c)不同电流密度下不同正极的电压极化。(d)4.3mg/cm2硫负载下FeSA-PCNF正极的倍率性能。(e)在0.2C下硫负载量为1.7mg/cm2的不同正极的循环性能。(f)在0.1C下,硫负载量为8.5和17mg/cm2时的高负载性能。(g)本工作和以往报道的硫正极的面积容量比较。(h)FeSA-PCNF正极在2C下的长期循环性能。

 

图5.(a)FeSA-PCNF在不同充电状态下的Fe K-edge FT-EXAFS光谱。(b-c)FeSA-PCNF在放电至2.1V和1.7V后的相应拟合曲线。(d-e)通过测定2.05和2.35V下的恒电位放电和充电曲线来界定Li2S的沉积与溶解。