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清华大学张强教授:电纺骨架助力金属锂电池!

公司新闻    2021-09-16 13:37

金属锂由于其自身较高的比容量(3860 mAh/g)和极低的电极电势(−3.04 V vs.标准氢电极电势),因此其被认为是目前高能量密度电池中最有前途的负极材料。但在实际的应用中,金属锂负极不可控的枝晶生长、体积膨胀所带来的安全问题严重的限制了金属锂电池的实用化,因此开发金属锂保护策略十分重要。

近期,清华大学化工系张强教授以及北京理工大学前沿交叉学院黄佳琦教授(共同通讯作者),在Journal of Energy Chemistry期刊上发表题为“Polar interaction of polymer host–solvent enables stable solid electrolyte interphase in composite lithium metal anodes”的研究性论文。文章中以北京永康乐业ET-2535H静电纺丝机制备的具有强极性的电纺聚丙烯腈(ELPAN)作为骨架材料,采用环状氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为电解液的溶剂之一,由于氰基与羰基之间的偶极-偶极作用,FEC聚集在骨架周围,FEC在金属锂表面分解,形成一层富含氟化锂(LiF)的SEI。文章的第一作者为清华大学博士生石鹏和刘泽宇。

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该工作尝试理解了金属锂/三维骨架/电解液复杂的三相界面上的相互作用机制,并给首次提出通过骨架与电解液中溶剂的相互作用构筑稳定的SEI,并将该方案应用于实用化的条件中进行评测,且本工作所提出的方法策略具有普适性。

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上图表示出三维骨架与电解液的相互作用,其中FEC分子与PAN骨架之间具有较强的偶极-偶极相互作用,使得FEC分子富集在骨架表面,使锂金属上形成富含LiF的SEI,从而实现均匀的Li沉积。而反观弱极性骨架对电解液中的溶剂分子没有任何选择性,因此,不能形成有利于金属锂沉积脱出的SEI。

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从上图可以看出,金属锂可以通过机械辊压的作用压到骨架材料的孔结构内部,从FIB-SEM的截面图上看,金属锂的表面与骨架的纤维表面紧密相接,即如果FEC分子在骨架表面上聚集,溶剂分子会很容易转移到金属锂的表面进而反应形成SEI。经过DFT计算定量描述了不同骨架和溶剂分子间的相互作用,PAN和FEC之间相互作用是其和DMC分子之间相互作用的2倍以上。